近日,我院與澳大利亞阿德萊德大學化學工程學院合作,在Environmental Science & Technology上發表題為“Electro-Induced Carbon Nanotube Discrete Electrodes for Sustainable Persulfate Activation”的封面文章。
碳/過硫酸鹽體系被譽為高效的綠色水處理技術,它在複雜的水質條件下也能快速地将有機污染物去除。然而,大部分碳材料在循環使用過程中難以維持高效的活性,從而極大地限制了碳基過硫酸鹽技術的實際應用。目前,常用恢複碳催化劑活性的方法有熱處理法、紫外輻射法、萃取法和電化學法。據報道,電化學法可以在陰極有效地還原碳材料表面的活性官能團,從而維持碳材料的催化活性,同時還能有效地活化過硫酸鹽降解有機污染物。在電化學高級氧化過程(EAOPs)中,有限的電極活性表面積導緻污染物向電極的傳質過程成為其速率限制步驟。為此,我們将傳統石墨電極與碳納米管(CNT)耦合,構建了三維EAOP體系。電極(尤其是陽極)誘導電場使CNT自發極化為粒子電極(CNT-PEs),從而促進過氧化二硫酸鹽(PDS)的電化學活化,生成表面CNT-PDS*複合體及固相自由基(SBRs)。根據所處電場中的位置,CNT-PEs可分為以下三個過程:(i)CNT-PEs的激發電位小于有機物氧化電位(即ECNT-PEs < Eorganic),CNT-PEs難以氧化二氯酚(DCP);(ii)當Eorganic < ECNT-PEs < Ewater,CNT-PEs将通過電子轉移過程(ETP)來實現DCP的氧化;(iii)當ECNT-PEs > Ewater,CNT-PDS*複合體和陽極都會氧化水産生催化劑表面固相自由基。因此,DCP可通過電子轉移過程在CNT表面形成多氯酚,導緻微電極快速失活。相比之下,固相自由基可直接将DCP氧化成氯離子和羟基化産物,在長期運行中保持CNT-PEs的表面清潔和活性。
文章鍊接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c03677
本文第一署名單位為88858cc永利官网,第一作者為我院張晖教授課題組博士生任偉。任偉博士現為南昌航空大學講師,他在88858cc永利官网就讀期間的成果豐碩,除以第一作者在Water Research發表1篇論文外,這是任偉博士以第一作者在Environmental Science & Technology發表的第5篇論文。
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