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科研成果
彭創課題組綠色高級氧化技術取得進展
發布時間:2021-08-18 17:42:16     發布者:梓軒     浏覽次數:


近日,PNAS(《美國科學院院報》)在線發表了88858cc永利官网彭創教授課題組綠色高級氧化技術最新研究成果,該研究僅使用空氣和電能來實現基于自由基的高級氧化,為基于綠色化學的污染控制提供了新思路。

論文題為“Sustainable and Feasible Reagent-free Electro-Fenton via Sequential Dual-cathode Electrocatalysis”。88858cc永利官网2018級碩士研究生王佳蓓為第一作者,論文由彭創課題組獨立完成,88858cc永利官网為該論文唯一單位。

芬頓試劑利用強氧化性的羟基自由基實現對有機污染物的無選擇性降解,且自由基存在時間極短,避免因氧化劑造成的二次污染。但是常規芬頓技術需投加大量過氧化氫(H2O2)與二價鐵,不僅成本高昂,而且殘留的鐵劑需要額外工藝進行去除。電芬頓技術可通過原位電催化還原氧氣産生過氧化氫,或實現二價鐵離子的再生以降低其用量。前期研究表明,過氧化氫也可以通過電催化實現一電子還原轉化為羟基自由基。然而該反應與氧氣的二電子還原反應對電極材料和反應電位均有不同的要求,因此在同一電極一步還原氧氣獲得羟基自由基并不現實。

基于前期研究,采用電化學沉積在碳布負載聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)作為陰極,可實現電子轉移數約為2.5,電流效率為88.7%的高效生成過氧化氫;在兩小時獲得濃度為243.1 mg/L的過氧化氫水溶液,能耗僅為4.7 kWh/kg H2O2。生成的過氧化氫可在第二陰極——不鏽鋼網上進一步電還原産生羟基自由基,通過電子順磁共振與熒光光譜法驗證了自由基的來源。降解實驗證明該方法産生的羟基自由基可同步實現有機染料的脫色與TOC去除。

該工藝采用催化代替化學藥劑,僅利用空氣與電能即可實現污染物的降解,符合綠色化學的原則。另外此工藝的實際應用可行性強:其電極采用廉價且易于規模化生産的成熟商業材料,長期運行可靠性強,能耗與現有電芬頓技術相當,可實現難降解有機污染物鹽酸四環素與雙酚A的去除,無金屬離子溶出,所産生的過氧化氫也可用于基于紫外光的光芬頓高級氧化。

論文也體現了作者在科學哲學方面的思考,正式提出“訴諸納米”這一邏輯謬誤,并表達了對其在相關領域研究所産生負面影響的擔憂。


論文鍊接:https://www.pnas.org/content/118/34/e2108573118


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